Icke-linjära optiska kristaller har viktiga tillämpningar inom laservetenskap och teknikområden som litografi, kommunikation, mikrobearbetning och laserdisplay. Fasmatchning är en nödvändig förutsättning för att olinjära optiska kristaller ska kunna realisera effektiv omvandling, och traditionella olinjära optiska kristaller är vanligtvis baserade på principen om dubbelbrytning för att realisera fasmatchning. Men i det djupa ultravioletta (UV)-bandet, där våglängden är mindre än 200 nm, är ett stort antal icke-linjära optiska kristaller svåra att realisera dubbelbrytande fasmatchning på grund av deras lilla dubbelbrytning. Kvasifasmatchningstekniken realiserar den effektiva uteffekten av oktavljus genom att konstruera en struktur där de olinjära koefficienterna periodiskt omkastas i kristallen, så att energin kontinuerligt flödar från grundfrekvensljuset till oktavljuset. Jämfört med dubbelbrytande fasanpassning har denna teknik fördelarna att inte förlita sig på materialets dubbelbrytning, matcha ett brett våglängdsband och att kunna utnyttja materialets maximala olinjära koefficient. Emellertid är icke-linjära optiska kristaller lämpliga för kvasi-fasmatchad utmatning i det djupa ultravioletta bandet fortfarande mycket sällsynta.
Nyligen odlade forskare Zhao Sangen & Luo Junhua från Fujian Institute of Materials and Structures, Chinese Academy of Sciences (FIMSTEC) framgångsrikt genomskinliga LiNH4SO4-enkristaller i tumskala i vattenlösning och bekräftade ferroelektriciteten hos LiNH4SO4-kristaller genom att använda elektrisk hysteresloop och variabel temperatur olinjärt optiskt test etc. LiNH4SO4-kristallerna kännetecknas av en hög grad av ferroelektricitet och en hög grad av olinjäritet. Enkeldomänprover av LiNH4SO4 erhölls framgångsrikt genom att applicera en enkelriktad polarisationsspänning, och LiNH4SO4-kristallerna har ett överföringsområde så kort som 171 nm, måttliga andra ordningens ickelinjära optiska koefficienter (0.33 pm/V), och tål laserstrålning på upp till 1,47 GW/cm-2 utan skador. Det våglängdsberoende brytningsindexet för LiNH4SO4 bestämdes noggrant och dispersionsekvationen för LiNH4SO4 anpassades med metoden med minimal avböjningsvinkel, och resultaten visar att LiNH4SO4 har en mycket låg brytningsindexspridning, vilket resulterar i en första ordningens kvasi- fasmatchningsperiod för kristallen på 1,4 µm vid den dubbla ljusvåglängden på 177,3 nm. Ovanstående resultat indikerar att LiNH4SO4 är en stark kandidat för djup-ultraviolett laserfrekvensomvandling. Resultaten av första principberäkningar indikerar att det olinjära optiska svaret och det breda överföringsområdet för LiNH4SO4 huvudsakligen härrör från bidraget från SO42-tetraedriska motiv, medan dess lägre brytningsindex främst beror på den mycket lokaliserade naturen hos Li+- och NH4+-katjoner och elektronerna i SO42--motiv i LiNH4SO4-kristallen. Detta fynd ger ett effektivt sätt att utveckla djup-ultravioletta kvasi-fasmatchade olinjära optiska kristaller.
Dr. Yipeng Song, en doktorand vid University of Chinese Academy of Sciences, är den första författaren till artikeln, och biträdande forskare Bingxuan Li vid Institutet för fysik och strukturer, Fujian, Kina, är medförfattare till papper.
Figur 1 (a) Jämförelse av dubbelbrytande fas-matchade och kvasi-fas-matchade; (b) LiNH4SO4-kristall i ferroelektrisk fas; (c) kristallstruktur av cis-elektrisk fas
Fig. 2 (a) LiNH4SO4-kristaller odlade av groddkristaller i riktningen [011] (b) [001]; (c) LiNH4SO4-kristaller med olinjär optiktest med variabel temperatur; (d) Icke-linjär optikcykeltest med variabel temperatur. (e) PE- och JE-kurvor för LiNH4SO4-kristaller vid 413 K; (g) 180 graders bild av ferroelektriska domäner av LiNH4SO4-kristaller; (h) Enkeldomän LiNH4SO4-kristaller
Fig. 3 (a) Djupt UV-transmissionsspektrum för LiNH4SO4-kristall; (b) LiNH4SO4-kristallmakarstrim; (c) Optisk mikroskopibild av LiNH4SO4-kristall efter att ha skadats av en nanosekundlaser (d) före och efter (e); Triangulärt prisma som används för brytningsindex för LiNH4SO4 (e) Passering av ljus i (100) riktning; (f) Passering av ljus i (001) riktning; (g) (h) brytningsindexdispersionsekvation för LiNH4SO4-kristall; (i) Optisk indexkropp vid 532 nm av LiNH4SO4-kristall
Fig. 4 Första ordningens kvasi-fasmatchningscykler för summa- och skillnadsfrekvensprocesserna för LiNH4SO4-kristaller
Fig. 5 Elektronisk energibandstruktur för LiNH4SO4; (b) diagram för densitet av tillstånd/partiell densitet av tillstånd för LiNH4SO4; (c) HOMO av LiNH4S04; (d) LUMO av LiNH4SO4
