Högharmonisk spektroskopi låser upp elektronisk struktur hos högspänningssupraledare

Högt tryck har skapat många nya tillstånd av materia för kondenserad materia, vilket avslöjar spännande nya fysikaliska och kemiska fenomen. Bland dem har upptäckten av supraledning nära rumstemperatur (Tc ＞ 200 K) i högtryckshydrider som H3S och LaH10 väckt stort intresse och uppmärksamhet.
Trots den ökande supraledande övergångstemperaturen i högtryckssupraledare är den elektroniska strukturen och det ultrasnabba dynamiska beteendet i högtryckskvantumtillstånd fortfarande okända på grund av bristen på effektiva sonder, och mekanismen för deras supraledning är fortfarande en öppen fråga.
Högre harmonisk generering (HHG) är processen att omvandla en infallande laser till stark koherent strålning med flera gånger laserfrekvensen. Som en typisk representant för olinjär optik kommer HHG i fasta ämnen från den olinjära drivningen av intra- och interbandelektroner genom starkfältslaser-materia-interaktionen. Som ett resultat av detta innehåller HHG-spektra naturligt ett fingeravtryck av materialets atomära och elektroniska egenskaper. Genom att använda sådana icke-linjära, icke-perturbativa dynamiska processer, kan man titta in i materialens inre egenskaper.
Nyligen har forskaren Sheng Mengs grupp vid Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences/National Research Center for Condensed Matter Physics, Peking, undersökt den ultrasnabba HHG-dynamiken i högtryckssupraledaren H3S med hjälp av första principerna tidsinnehållande densitetsfunktionella teorin med användning av den grupputvecklade icke-adiabatiska tidsinnehållande densitetsfunktionella molekyldynamikmetoden och mjukvaran (TDAP). Man har funnit att HHG i högtryckssupraledare har ett starkt våglängdsberoende såväl som anisotropi (Fig. 1), vilket indikerar att HHG-processen starkt beror på den elektroniska strukturen. Tids-frekvensanalysen av HHG bestämmer den kinetiska mekanismen för spridning i bandet av övertoner av låg ordning. På grundval av detta, med hjälp av HHG-spektra, rekonstruerade de energibandets dispersionsstruktur nära Fermi-ytan (Fig. 2). Dessutom fann man att det finns en stark modulering av HHG-spektrumet genom koherenta fononer, vilket indikerar HHG-processens känslighet för elektroakustisk koppling. Med hjälp av HHG-spektrumet modulerat av koherenta fononer, rekonstruerade de ytterligare den elektroakustiska kopplingsmatrisens elementstyrka nära Fermi-ytan (Fig. 3). Denna studie avslöjar att många kroppsinteraktioner (elektroakustisk koppling) i material har en betydande effekt på elektronernas beteende nära Fermi-energinivån. Sådana resultat stöder den fononmedierade mekanismen för högspänningssupraledning och ger ett helt optiskt tillvägagångssätt för att undersöka den elektroniska strukturen och den elektroakustiska kopplingen i högspänningskvanttillstånd.
De relaterade forskningsresultaten sammanfattas som "Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high solid state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high-pressure quantum states" publicerades i Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS). Shiqi Hu, postdoktor vid Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences (IPS), var den första författaren till arbetet och Sheng Meng, en forskare vid IPS, var motsvarande författare. Inblandade i arbetet var också doktoranden Daqiang Chen och doktoranden Lanlin Du. Denna forskning stöddes av det centrala forsknings- och utvecklingsprogrammet från ministeriet för vetenskap och teknik, National Natural Science Foundation i Kina och pilotprojektet för den kinesiska vetenskapsakademin.

Figur 1. Hög övertonsgenerering i högspänningssupraledaren H3S.

Figur 2. Rekonstruktion av energibandstrukturen i H3S med användning av högharmoniska spektra.

Figur 3. Rekonstruktion av elektroakustisk kopplingsinformation i H3S med användning av högharmoniska spektra.