Nyligen har forskargruppen av Xin Zhang från Institute of Oceanography, Chinese Academy of Sciences (IOCS) gjort nya framsteg i identifiering och kvantifiering av metankolisotoper på plats baserat på in situ-laser-ramanspektroskopi, med användning av den betydande skillnaden i Raman-spektra. av metankolisotoper (13CH4 och 12CH4), och de relaterade resultaten har nyligen publicerats i den internationella spektroskopitidskriften Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy.
Djuphavshydrotermiska system frigör stora mängder CH4, H2 och andra reducerande gaser som matar unika kemosyntetiska biomer, som är viktiga för att studera ursprunget till tidigt liv. Men källan till en så hög metankoncentration är fortfarande kontroversiell, t.ex. är metankoncentrationen i det hydrotermiska super-MgFe-systemet i Rainbow så hög som 2,5 mmol/kg, vilket är mycket högre än metanutbytet från vatten-bergreaktionen i laboratoriet. Kolisotopsammansättningen av CH4 är ett kraftfullt sätt att skilja mellan biogen och abiogen metan, men befintliga experimentella tekniker och metoder för testning av kolisotopvärden kan inte användas för att utesluta metanutbytet från laboratoriet. De befintliga experimentella teknikerna och metoderna för testning av kolisotopvärden kan dock inte utesluta påverkan av bakgrundskolkällor, vilket i hög grad påverkar den experimentella tillförlitligheten. De senaste åren har den snabba utvecklingen av in situ Raman-spektroskopi gjort det möjligt att bestämma gasisotoper in situ, men det saknas fortfarande Raman-spektroskopiska studier av metankolisotoper under hydrotermiska system med hög temperatur och högt tryck.
För att ta itu med ovanstående problem undersökte forskargruppen systematiskt Raman-spektrala egenskaperna hos 13CH4 och 12CH4 i det rena CH4-systemet och CH4-H2O-systemet vid hög temperatur och högt tryck (25-400oC, {{8 }} bar) genom att använda ett kapillärt genomskinligt högtryckshålrum. Det visades att topparna för de karakteristiska topparna för 13CH4 låg i intervallet 2907cm-1-2912cm-1, och gick till lägre vågtal med ökningen av temperaturen och minskningen av trycket, medan topparna för karakteristiska toppar för 12CH4 låg i intervallet 2912cm-1 -2917 cm-1, vilket alltid är högre än 13CH4 gånger 4.6-5.1 cm-1 under samma temperatur och tryck , vilket indikerar att de två kan särskiljas väl genom Raman-spektroskopi (Figur 1). Dessutom etablerade forskargruppen också Raman kvantitativa kalibreringsmodeller för koncentrationerna av 13CH4 och 12CH4 i vattenlösningar (Fig. 2), som visade att skillnaderna i Raman kvantitativa kalibreringsmodeller för löst 13CH4 och 12CH4 berodde på skillnaderna i Raman-spridningstvärsektioner av själva lösta 13CH4 och 12CH4, snarare än förändringarna i vattnets molära täthet eller Raman-spridningstvärsnitten av lösta 13CH4 och 12CH4. De relaterade forskningsresultaten ger ett starkt stöd för in situ identifiering och kvantitativ analys av kolisotopsammansättningen av metan, som har ett brett tillämpningsperspektiv i högtemperatur- och högtryckshydrotermiska experiment och djuphavsin situ-utforskning.
Den första författaren till uppsatsen är Yuzhou Ge, doktorand vid Institutet för Oceanografi, Chinese Academy of Sciences, och Xin Zhang, en forskare, är motsvarande författare till artikeln. Denna forskning finansierades gemensamt av National Natural Science Foundation i Kina och Klass A Strategic Pilot Program för den kinesiska vetenskapsakademin.
De relaterade resultaten och länkarna är som följer:
Ge, Y., Li, L., Xi, S., Zhang, Y., Luan, Z. och Zhang, X., 2023, Jämförelse av Raman-spektrala egenskaper och kvantitativa metoder mellan 13CH4 och 12CH4 från 25 till 400 grader och 50 till 400 bar: Spectrochimica Acta Del A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy, sid. 123380.
Fig. 1 Topplägen och halvhöjd och full bredd av de karakteristiska topparna för 13CH4 och 12CH4 vid olika temperaturer och tryck.
Fig. 2 Raman kvantitativa kalibreringsmodeller av 13CH4 och 12CH4 baserade på OH-böjande vibrationsband (a) och sträckande vibrationsband (b) av vatten
