Nyligen har en forskargrupp från State Key Laboratory of Strong-Field Laser Physics, Shanghai Institute of Optical Precision and Mechanical Research (SIPMR), Chinese Academy of Sciences (CAS), gjort framsteg i frekvensförskjutningen av jämna ordningsövertoner av monolager MoS2 driven av starkfältslaser. Resultaten publiceras i Optics Express under titeln "Frequency shift of even-order high harmonic generation in monolayer MoS2".
Högharmonisk strålning i fasta material är en viktig spektroskopisk teknik för att undersöka materiens grundläggande egenskaper och har framgångsrikt använts för att rekonstruera energibandstrukturen hos kristaller, undersöka Berrys krökning och detektera topologiska fasövergångar. Under de senaste åren har tvådimensionella skiktade material fått stor uppmärksamhet, vilket medfört nya möjligheter för vidare studier av hög harmonisk generering. Eftersom materialen bara är ett enstaka eller några få atomlager tjocka, är deras rumsliga skalor mycket mindre än våglängden för den drivande lasern, vilket ger fördelen att effektivt undvika effekterna av olinjär transmission, vilket gör dem till idealiska material för att studera laserfält- driven ultrasnabb dynamik. Bland dem har monolager molybdendisulfid (MoS2) väckt stor uppmärksamhet från forskare på grund av dess icke-centrosymmetriska struktur och betydande olinjäritet. Den nuvarande forskargruppen [Opt. Express 29, 4830 (2021)] observerade i HHG-spektra av MoS2 att de jämna övertonerna uppvisar onormal förbättring och tillskrev det till spektrala interferenser under de olika halvveckorna av Berry-förbindelsekontrollen. Dessutom antyder kvantbanaanalys att den leptoniska dipolmomentfasen och Berry-förbindelsen modulerar energin och momentumet för de frigjorda fotonerna, men hittills har ingen experimentell observation bekräftat detta.
Teamet använde en laboratoriebyggd mellaninfraröd laserljuskälla för att excitera monolager MoS2 för att producera övertonsspektra av hög ordning, och fann att när man driver laserpolarisationen längs fåtöljens riktning, förskjuts mittfrekvensen för övertonerna av jämn ordning avsevärt , och den frekvensförskjutna övertonsenergin är nära den för monolager MoS2-bandgapsenergin. Dessutom visar sig frekvensförskjutningen av de jämna övertonerna för närliggande nivåer vara i motsatt riktning, dvs den 6:e övertonen är rödförskjuten medan den åttonde övertonen är blåskiftad. Baserat på halvledar Bloch-ekvationen och elektron-omlopps-sadelpunktsberäkning, avslöjade forskargruppen framgångsrikt den mikrofysiska mekanismen för frekvensskiftgenereringen, vilket bekräftar att frekvensskiftningsfenomenet för de jämna övertonerna huvudsakligen kommer från interbandpolariseringsprocessen. Den teoretiska analysen visar vidare att fasen för hoppdipolmomentet och Bailey-kontakten gemensamt modulerar momentet och rörelsemängden hos elektron-hålsparkompositen, vilket leder till förändringen av frekvensen för de frigjorda fotonerna i den intilliggande halvcykeln, vilket ändrar i sin tur mittfrekvenserna för de olika övertonsnivåerna och inducerar slutligen de sex röda skiftningarna och åtta blå skiftningarna i MoS2-spektrumet. Detta forskningsarbete avslöjar att fasen av hoppdipolmomentet och Berry liaison har viktiga roller i det optiska starkfältssvaret hos icke-centrosymmetriska material, vilket bidrar till en grundläggande förståelse av ultrasnabb bärardynamik i icke-centrosymmetriska material.
Figur 1. Simulerade höga övertonsspektra som återger experimentella observationer.
Fig. 2. (a) Frekvensförskjutning av olika nivåer av interbandspektra, (b) Beroende av harmonisk frekvensförskjutning med kristallazimut.
